近日，國際權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewante Chemie International Edition）發(fā)表化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授和呂輝教授團(tuán)隊的最新研究成果，該研究報道了高穩(wěn)定性手性磷酸功能化三維共價有機(jī)框架的不對稱催化研究。

論文題為《高穩(wěn)定性手性磷酸功能化三維共價有機(jī)框架的不對稱催化》（“Chiral Phosphoric Acid–Functionalized Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks with Exceptional Chemical Stability for Asymmetric Catalysis”）。汪成團(tuán)隊博士研究生李夢思為論文第一作者，汪成教授與呂輝教授為共同通訊作者，北京大學(xué)孫俊良教授在結(jié)構(gòu)解析方面提供了指導(dǎo)。

手性化合物在醫(yī)藥和環(huán)境領(lǐng)域至關(guān)重要，其高效合成常依賴不對稱催化。手性磷酸催化劑在不對稱催化中應(yīng)用廣泛，但其開放的催化結(jié)構(gòu)通常難以實現(xiàn)立體化學(xué)的精確控制，限制了對映選擇性的進(jìn)一步提升。受酶催化啟發(fā)，將手性磷酸引入晶態(tài)多孔框架構(gòu)建受限手性微環(huán)境，已成為一種提高對映選擇性的有效策略。然而，大多數(shù)多孔材料穩(wěn)定性不足，限制了其實際應(yīng)用。共價有機(jī)框架（COFs）作為一種新型晶態(tài)有機(jī)多孔材料，具有穩(wěn)定性高、孔道可設(shè)計和功能可調(diào)等特點，是理想的載體材料。但在保持框架有序組裝的同時，精準(zhǔn)引入立體化學(xué)不對稱性難度大，手性磷酸功能化三維COF的合成極具挑戰(zhàn)。

本文中，他們基于課題組前期報道的高穩(wěn)定性手性三維COF（J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 29359），通過多組分合成策略，成功構(gòu)筑了手性磷酸功能化的三維COF。結(jié)構(gòu)解析顯示，該COF具有4重互穿的qtz拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。更重要的是，該材料在強(qiáng)酸和強(qiáng)堿等條件下仍保持結(jié)構(gòu)完整，表現(xiàn)出優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性。在不對稱N,N-縮醛化反應(yīng)中，COF催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，并在多次循環(huán)后仍具有較高的催化活性。該研究不僅為手性催化材料的設(shè)計與合成提供了新思路，也為開發(fā)穩(wěn)定、可重復(fù)使用的不對稱多相催化體系奠定了基礎(chǔ)。

該工作得到國家自然科學(xué)基金、湖北省自然科學(xué)基金及學(xué)校科研公共服務(wù)條件平臺的支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202522928

汪成課題組鏈接：http://chengwang.whu.edu.cn/